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Les archives couvrent une période allant de 1937 à 1987 et témoignent des activités de théologien de l’œcuménisme exercées par Mgr Charles Moeller telles qu'expert au Concile Vatican II, premier recteur de l’« Institut œcuménique de recherche théologique » à Tantur (Jérusalem, Israël) ou encore secrétaire du « Secrétariat pour l’Unité des chrétiens ». Mais également ses activités littéraires au travers de ses publications ou de sa nomination à l'Académie royale de langue et de littérature française de Belgique.