Les archives Lemaître sont constituées de documents scientifiques relatifs à la cosmologie, à la mécanique, à l'algèbre et au calcul numérique, de cours et de notes manuscrites diverses, de livres scientifiques, de documents religieux et philosophiques (cahiers de retraites...), d'objets sacerdotaux (ciboire, patène, cuillère). Il y est également rassemblé du mobilier de bureau, du matériel de calcul, dont le premier ordinateur de l'UCL, la Burrough E101 du laboratoire d'astronomie et de géodésie des années 50 et 60. Une collection de photos, de diapositives (cours d'astronomie, voyages), d'articles de presse, sans oublier des souvenirs divers (décorations et distinctions honorifiques...) complètent cette collection. Tout récemment, des documents détenus par Christiane et Pierre Lemaître, sont venus enrichir le fonds : document attribuant le Prix Francqui, cahiers et photos, petits albums et diapositives de voyages et du cours d'astronomie.